Mas agua

npj Clima y ciencia atmosférica volumen 6, Número de artículo: 20 (2023) Citar este artículo

677 Accesos

1 Altmetric

Detalles de métricas

La implementación de medidas de reducción de la contaminación del aire ha reducido significativamente la concentración de partículas finas atmosféricas (PM2.5) en Beijing, entre las cuales las medidas de conversión de "carbón a gas" pueden desempeñar un papel crucial. Sin embargo, el efecto de esta medida de conversión sobre el carbón marrón (BrC) no se conoce bien. Aquí, se caracterizó la composición química de BrC en fracción similar a húmica (HULIS-BrC) y fracción insoluble en agua (WI-BrC) para muestras ambientales de PM2.5 recolectadas en Beijing antes y después de la conversión de "carbón a gas". medida. Después de la medida de conversión, la cantidad de compuestos HULIS-BrC aumentó en ~14 %, mientras que la cantidad de compuestos WI-BrC disminuyó en ~8 %. La intensidad de más del 90 % de los compuestos HULIS-BrC también aumentó después de la medida de conversión y, en consecuencia, las relaciones O/C de los compuestos CHO y CHON en la fracción HULIS-BrC generalmente aumentaron con el aumento de las relaciones de intensidad después/antes de la medida de conversión. lo que indica que había más compuestos BrC altamente oxigenados solubles en agua después de la medida de conversión de "carbón en gas". Por el contrario, la intensidad de más del 80 % de los compuestos WI-BrC disminuyó después de la medida de conversión, y las proporciones O/C de los compuestos CHO y CHON en la fracción WI-BrC generalmente disminuyeron con la disminución de las proporciones de intensidad después/antes de la medida de conversión. medida de conversión, lo que indica que después de la medida de conversión de "carbón a gas" los compuestos de BrC poco oxigenados e insolubles en agua disminuyeron. Este trabajo arroja luz sobre las diferencias en la composición química de BrC entre antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas" y sugiere que los estudios futuros sobre la combustión de carbón residencial BrC y BrC secundario merecen una mayor exploración.

La contaminación por neblina con una alta concentración de partículas finas (PM2.5) es un problema ambiental notable en China, especialmente durante el período de calefacción invernal, que tiene efectos negativos en la calidad del aire y la salud pública1,2,3,4, así como el impacto potencial sobre el clima5,6. Para mitigar la contaminación del aire, se han aplicado una variedad de acciones legislativas desde el gobierno central hasta los gobiernos locales, incluido el "Plan de acción para la prevención y el control de la contaminación del aire" implementado en 2013, la "Ley de prevención y control de la contaminación del aire" establecida en 2016, y algunos medidas reglamentarias, por ejemplo, la "prohibición vehicular impar-par" y la "producción máxima escalonada" en muchas ciudades. Con estos esfuerzos, la calidad del aire en el norte de China ha mejorado notablemente en los últimos años, con una reducción de la concentración promedio anual de PM2.5 de 86 μg m-3 en 2013 a 37 μg m-3 en 2021. Sin embargo, la contaminación por neblina aún ocurre con menos frecuencia en el invierno del norte de China, lo que deja una pregunta sobre el culpable.

En los últimos años, ha habido una creciente evidencia que sugiere que la combustión de carbón residencial es una fuente de emisión importante responsable de la contaminación por neblina invernal en el norte de China1,7,8,9,10,11,12. Por ejemplo, se descubrió que las emisiones directas de la combustión de carbón residencial aportan el 25 % del aerosol orgánico (OA) en PM1 durante los días extremadamente contaminados en el invierno de 2014 en Shijiazhuang9 y el 19 % del OA en PM1 durante los días de alta contaminación en el invierno de 2014 en Beijing11. Por lo tanto, se inició una medida de conversión residencial de "carbón a gas" para la región de Beijing-Tianjin-Hebei y sus alrededores, que requiere la sustitución del carbón por gas para la calefacción y la cocina residenciales a finales de 2018. En consecuencia, el carbón el consumo de calefacción en Beijing disminuyó más del 70 %, de 3,47 millones de toneladas en 2015 a 0,97 millones de toneladas en 2019 (http://tjj.beijing.gov.cn/), mientras que la concentración de PM2,5 disminuyó de 84,0 μg m −3 en 2015 a 47,9 μg m−3 en 2019 en invierno en Beijing (http://sthjj.beijing.gov.cn/). Esto puede afectar la absorción de luz de OA, es decir, la fracción de OA que absorbe luz, que también se conoce como carbón marrón (BrC), y por lo tanto afectar las reacciones fotoquímicas atmosféricas y el forzamiento radiativo12,13,14,15,16, porque las viviendas La combustión de carbón ha sido reconocida recientemente como una fuente importante de BrC en China, especialmente durante la temporada de calefacción17,18,19. Como las propiedades de absorción de luz de BrC están determinadas por su composición química, la medida de conversión residencial de "carbón a gas" proporciona una plataforma científica única para obtener información sobre cómo la medida de conversión afecta la composición química de BrC.

En este estudio, presentamos la caracterización química detallada de diferentes fracciones de BrC en muestras de PM2.5 recolectadas en las zonas urbanas de Beijing antes y después de la medida de conversión residencial de "carbón a gas", con un cromatógrafo de líquidos de alta resolución (HPLC) junto con una matriz de fotodiodos (PDA) y un espectrómetro de masas Orbitrap de alta resolución (HRMS) en ionización por electropulverización en modo negativo (ESI−) y positivo (ESI+). Se discuten las diferencias en el número cromóforo, la intensidad y el estado de oxidación para la fracción de BrC de tipo húmico (HULIS-BrC) y la fracción de BrC insoluble en agua (WI-BrC).

Las fórmulas identificadas se clasifican en cinco categorías principales de compuestos, que incluyen CH, CHO, CHN, CHON y S (CHOS y CHONS), según su composición elemental. CHO se refiere a compuestos que contienen elementos de carbono, hidrógeno y oxígeno. Otras categorías de compuestos se definen de manera análoga. La Fig. 1 complementaria muestra los gráficos de DBE frente al número de átomos de C para todas las fórmulas asignadas en las fracciones HULIS y WISOC antes (2015) y después (2019) de la medida de conversión de "carbón a gas", junto con la línea límite de referencia características de los hidrocarburos tipo fullereno con DBE = 0,9 × C20,21, los cata-PAH con DBE = 0,75 × C − 0,520,22 y los polienos lineales CxHx+220,22. Los cromóforos de BrC tienen una absorción de luz eficiente en longitudes de onda UV-vis, lo que requiere una conjugación ininterrumpida en una parte importante de la estructura molecular. Por lo tanto, los compuestos con una relación DBE/C mayor que la de los polienos son cromóforos BrC potenciales (consulte el área sombreada en la Fig. 1 complementaria)20,23. Como se muestra en la Tabla 1, antes y después de la medida, se detectaron un total de 9708 y 11 032 cromóforos BrC en la fracción HULIS, mientras que 11 150 y 10 239 cromóforos BrC en la fracción WISOC, respectivamente.

La Figura 1 muestra el número y la intensidad de diferentes categorías de cromóforos en las fracciones HULIS-BrC y WI-BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas". En la fracción HULIS-BrC, los cromóforos CHON tienen la mayor contribución en número (>50 %) antes y después de la medida, seguidos de CHO (~32 %), CHN (~6 %) y S-que contienen (~ 1,5 %). ) cromóforos (Fig. 2 complementaria). Para los cromóforos CHON en la fracción HULIS-BrC, se detectaron más en modo ESI+ que en ESI−, y para los cromóforos CHO, se identificaron más en modo ESI−. Este resultado está en línea con un estudio previo de HULIS en la región del delta del río Pearl, China, realizado por Lin et al.24. A diferencia de la distribución numérica, la intensidad de los cromóforos CHON y CHO fue mayor en el modo ESI- que en el modo ESI+. En la fracción WI-BrC, los cromóforos CHON también tienen la mayor contribución en número (> 50 %) antes y después de la medida, seguidos de CHO (~ 23 %), CHN (~ 16 %), CH (~ 5 %). y cromóforos que contienen S (~ 0,5%) (Fig. 2 complementaria). A diferencia de la fracción HULIS-BrC, el número y la intensidad de las diferentes categorías de cromóforos en la fracción WI-BrC son más altos en el modo ESI+ que en el modo ESI−. Las diferencias en el número de cromóforos y la intensidad entre HULIS-BrC y WI-BrC se pueden atribuir a la diferencia en la composición de cromóforos, y las diferencias en la composición de cromóforos de HULIS-BrC o WI-BrC entre ESI− y ESI+ se deben principalmente a las diferentes mecanismos de ionización24,25.

a Número yb intensidad de cromóforos.

En la fracción HULIS-BrC, el número y la intensidad de los cromóforos que contenían CHON, CHO, CHN y S fueron generalmente más altos después de la medida de conversión de "carbón a gas" que antes de la medida (aumentó aproximadamente un 14 %, un 15 % , 7% y 3% en número y 80%, 81%, 24% y 51% en intensidad para los cromóforos que contienen CHON, CHO, CHN y S, respectivamente). Sin embargo, en la fracción WI-BrC, el número y la intensidad de los cromóforos que contenían CHON, CHO, CHN, CH y S fueron generalmente más bajos después de la medida que antes de la medida (disminuyeron alrededor del 8 %, 6 %, 12 %, 9 %). % y 13 % en número y 34 %, 35 %, 44 %, 52 % y 19 % en intensidad para los cromóforos que contienen CHON, CHO, CHN, CH y S, respectivamente) (Fig. 3 complementaria). Estos resultados indican que después de la medida de conversión de "carbón a gas", los cromóforos HULIS-BrC aumentaron mientras que los cromóforos WI-BrC disminuyeron, lo que podría proporcionar una guía para futuros estudios sobre las influencias de la medida en las propiedades ópticas y el forzamiento radiativo de BrC atmosférico.

La Figura 4 complementaria muestra los espectros de masas reconstruidos de los cromóforos HULIS-BrC y WI-BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas", que muestran diferencias obvias. Puede verse que después de la medida de conversión de "carbón a gas", la intensidad de algunos cromóforos aumentó mientras que otros disminuyeron. Por ejemplo, en la fracción WI-BrC asignada en modo ESI+, la intensidad total fue mayor para los cromóforos CHN+ que para los cromóforos CHO+ antes de la medida, mientras que la intensidad total de los cromóforos CHO+ fue similar a la de los cromóforos CHN+ después de la medida. Las diferencias en los espectros de masas de las fracciones de BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón en gas" indican que el cambio en las fuentes de emisión y, por lo tanto, el procesamiento atmosférico alteran la composición cromófora del BrC atmosférico. En las siguientes secciones, se analizan las diferencias para las cinco categorías de cromóforos en las fracciones de BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón en gas".

Los compuestos de CHO son una clase de compuestos comunes identificados en aerosoles orgánicos atmosféricos26,27,28,29, que podrían provenir tanto de emisiones primarias30,31 como de formación secundaria32,33. Se asignaron un total de 3099 y 3556 cromóforos de CHO en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida de "carbón a gas", respectivamente, y se asignaron correspondientemente 2551 y 2410 en la fracción WI-BrC (Fig. 1). La Figura 2 muestra el diagrama de van Krevelen para cromóforos CHO en fracciones HULIS-BrC y WI-BrC en modo ESI- (CHO-). Las fórmulas moleculares promedio ponderadas por intensidad máxima (MFavg) para los cromóforos de CHO en HULIS-BrC y WI-BrC fueron C9.85H8.21O3.43 y C11.56H8.81O2.93, respectivamente, antes de "carbón a gas". medida de conversión, y C9.66H8.05O3.60 y C11.09H8.56O3.04, respectivamente, después de la medida (Tabla complementaria 1). Los cromóforos de CHO− en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida estaban dominados por aromáticos monocíclicos (2,5 ≤ Xc < 2,7) (44 % y 45 % en términos de intensidad máxima, respectivamente) y aromáticos policíclicos (2,7 ≤ Xc) (44 % y 42% en términos de intensidad máxima, respectivamente) (Fig. 2a, b). La intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHO− en la fracción HULIS-BrC fue mayor después de la medida que antes de la medida, y las relaciones O/C generalmente aumentaron con el aumento de las relaciones de intensidad después/antes de la medida (Fig. 2e). Por ejemplo, las proporciones O/C promedio de cromóforos CHO en la fracción HULIS-BrC fueron no aromáticos (Xc < 2,5) (0,49) > aromáticos monocíclicos (0,30) > aromáticos policíclicos (0,24), y las proporciones de intensidad promedio de después /antes de la medida también era no aromáticos (2,6 veces) > aromáticos monocíclicos (2,1 veces) > aromáticos policíclicos (1,9 veces). Además, solo se identificaron 5 cromóforos CHO adicionales en la fracción HULIS-BrC antes de la medida, pero ninguno después de la medida, y sus relaciones O/C fueron todas inferiores a 0,3 (0,18 en promedio). En comparación, se identificaron 229 cromóforos de CHO− adicionales en la fracción HULIS-BrC después de la medición, pero ninguno antes de la medición, con una relación O/C de 0,34 en promedio. La relación O/C ponderada por intensidad máxima (O/Cavg) de los cromóforos CHO− en la fracción HULIS-BrC fue de 0,36 y 0,39 antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas", respectivamente (Tabla complementaria 1). Estos resultados indican que existían más cromóforos de CHO altamente oxigenados en la fracción HULIS-BrC después de la medida de conversión de "carbón en gas" que antes de la medida. Estos cromóforos de CHO aumentados en HULIS-BrC posiblemente podrían explicarse por el aumento de BrC secundario34,35. Aunque las concentraciones de PM2,5 y otros contaminantes (por ejemplo, CO y NO2) disminuyeron en Beijing después de la medida de conversión de "carbón en gas" (52 y 38 μg m−3 de PM2,5 y NO2, respectivamente, 0,8 mg m−3 de CO) en comparación con los anteriores a la medida (84 y 52 μg m−3 de PM2,5 y NO2, respectivamente, 1,4 mg m−3 de CO), la concentración de O3 (60 y 67 μg m−3 antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas", respectivamente) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) no disminuyó, que es una de las principales fuentes de radicales OH. Siemens et al.35 reportaron la formación de cromóforos CHO secundarios a partir de la fotooxidación de compuestos orgánicos volátiles (COV) aromáticos antropogénicos.

a, b Diagrama de Van Krevelen para cromóforos CHO− en la fracción HULIS-BrC. c, d Similar a (a, b), pero en fracción WI-BrC. e Relaciones de intensidad correspondientes después/antes (2019/2015) de la medida de los cromóforos de CHO en la fracción HULIS-BrC. f Similar a (e), pero en la fracción WI-BrC. El área de los círculos es proporcional a la raíz cuarta de la intensidad de los cromóforos individuales, y la barra de color denota el equivalente de aromaticidad (negro con Xc < 2,5, rojo con 2,5 ≤ Xc < 2,7 y azul con Xc ≥ 2,7). El gráfico de inserción representa los cromóforos identificados solo antes o después de la medida.

Los cromóforos de CHO− en la fracción WI-BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas" estaban dominados por compuestos aromáticos policíclicos (47 % y 46 % en términos de intensidad máxima, respectivamente) y compuestos aromáticos monocíclicos (40 % y 40 % , respectivamente) (Fig. 2c, d). En contraste con los cromóforos CHO- en la fracción HULIS-BrC, la intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHO- en la fracción WI-BrC fue mayor antes de la medición que después de la medición, y las proporciones O/C de CHO- en WI-BrC fracción generalmente aumentó con la disminución de las proporciones de intensidad de antes/después de la medida (Fig. 2f). Por ejemplo, las proporciones O/C promedio de los cromóforos CHO− en la fracción WI-BrC fueron no aromáticos (0,48) > aromáticos monocíclicos (0,28) > aromáticos policíclicos (0,17), y las proporciones de intensidad promedio antes/después de la medida fueron aromáticos policíclicos (1,8 veces) > aromáticos monocíclicos (1,5 veces) > no aromáticos (1,2 veces). Se identificaron 97 cromóforos extra de CHO− en la fracción WI-BrC antes de la medida, pero ninguno después de la medida, con una relación O/C promedio de 0,16, mientras que solo se identificaron 15 cromóforos extra de CHO− en la fracción WI-BrC después de la medida pero ninguno antes de la medida, con relaciones O/C promedio de 0,44. El O/Cavg de los cromóforos de CHO− en la fracción WI-BrC fue de 0,29 y 0,31, respectivamente, antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas" (Tabla complementaria 1). Estos resultados indican que había menos cromóforos de CHO poco oxigenados en la fracción WI-BrC después de la medida de conversión de "carbón a gas" que antes de la medida, lo que puede estar relacionado con la reducción de las emisiones primarias (por ejemplo, quema de carbón y biomasa) 36,37.

Los cromóforos CHO+ en las fracciones HULIS-BrC y WI-BrC tienen características de cambio similares con los cromóforos CHO− en las fracciones HULIS-BrC y WI-BrC antes y después de la medida de "carbón a gas" (Figura 5 complementaria). Estos resultados indican que después de la medida de conversión de "carbón a gas", los cromóforos de CHO insolubles en agua disminuyeron, mientras que los cromóforos de CHO solubles en agua aumentaron.

Los cromóforos CHON tienen el número más alto en fracciones BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas". Se asignaron un total de 5852 y 6674 cromóforos CHON en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida, respectivamente, mientras que 6162 y 5676 se asignaron en la fracción WI-BrC correspondientemente. El MFavg para los cromóforos CHON- y CHON+ en HULIS-BrC fue C7.67H7.21O3.50N1.11 y C10.21H9.96O1.95N1.30, respectivamente, antes de la medida de conversión de "carbón a gas", y C7.62H7 .06O3.59N1.18 y C10.13H10.12O2.24N1.38, respectivamente, después de la medida. El MFavg para los cromóforos CHON- y CHON + en WI-BrC fue C8.80H8.81O3.47N1.10 y C13.06H12.14O1.78N1.35, respectivamente, antes de la medida de conversión de "carbón a gas", y C8. 56H8.33O3.62N1.21 y C12.52H12.12O1.95N1.44, respectivamente, después de la medida (Tabla complementaria 1). Estos resultados sugieren que los cromóforos CHON en BrC después de la medida de conversión de "carbón a gas" contienen más átomos de O y N en promedio que aquellos antes de la medida. La Figura 3 muestra el diagrama de van Krevelen para cromóforos CHON en fracciones HULIS-BrC y WI-BrC asignadas en modo ESI−. Los cromóforos CHON− en la fracción HULIS-BrC estaban dominados por compuestos aromáticos monocíclicos (59 % y 61 % en términos de intensidad máxima antes y después de la medida, respectivamente) (Fig. 3a, b), y la intensidad correspondiente de la mayoría de CHON − los cromóforos en la fracción HULIS-BrC fueron más altos después de la medida que antes de la medida (Figura complementaria 6a). Además, clasificamos los cromóforos CHON- en la fracción HULIS-BrC en diferentes subgrupos según sus relaciones O / N (Fig. 4a, b); se puede ver que la mayoría de los cromóforos CHON− en la fracción HULIS-BrC (56% y 56% en términos de números de fórmula antes y después de la medida, respectivamente) tienen O/N ≥ 3, que puede contener un nitro (–NO2) o grupo nitrooxi (–ONO2). Además, más del 35% de los cromóforos CHON- en la fracción HULIS-BrC tienen O/N ≥ 4, lo que puede indicar la presencia de más grupos funcionales oxigenados, como un grupo hidroxilo (-OH) o un grupo carbonilo (C = O) 24,38. Hubo 12 cromóforos CHON- en la fracción HULIS-BrC identificados solo antes de la medida pero ninguno después de la medida y el 75% de ellos tienen O/N < 3. Por el contrario, se asignaron 302 cromóforos CHON− en la fracción HULIS-BrC solo después de la medida pero ninguno antes de la medida y más del 50% de ellos tienen O/N ≥ 3. Estos resultados indican que la mayoría de estos cromóforos CHON- aumentados en la fracción HULIS-BrC después de la medida de conversión de "carbón a gas" pueden ser compuestos nitroaromáticos y organonitrados, que podrían ser de formación secundaria24,39,40,41,42. Wang et al.42 reportaron la formación de cromóforos CHON- a partir de la oxidación de COV antropogénicos en presencia de NOx".

CHON− cromóforos en fracciones a, b HULIS-BrC y c, d WI-BrC. El área de los círculos es proporcional a la raíz cuarta de la intensidad de los cromóforos individuales, y el gráfico de inserción representa los cromóforos identificados solo antes o después de la medida. La barra de color indica el equivalente de aromaticidad (negro con XC < 2,5, rojo con 2,5 ≤ XC < 2,7 y azul con XC ≥ 2,7).

a, c Número de diferentes subgrupos de cromóforos CHON− en las fracciones HULIS-BrC y WI-BrC antes (2015) de la medida de conversión de "carbón a gas". b, d Similar a (a, c), pero después (2019) de la medida de conversión de "carbón a gas".

Los cromóforos CHON- en la fracción WI-BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas" también fueron predominantes por compuestos aromáticos monocíclicos (53% y 54% en términos de intensidad máxima, respectivamente) (Fig. 3c, d). A diferencia de los cromóforos CHON- en la fracción HULIS-BrC, la intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHON- en la fracción WI-BrC fue mayor antes de la medida que después de la medida (Fig. 6b complementaria). Los cromóforos CHON− con una relación O/N de 2 dominaron los cromóforos CHON− en la fracción WI-BrC y la mayoría de los cromóforos CHON− en la fracción WI-BrC tienen O/N < 3 (57 % y 53 % en términos de números de fórmula antes y después la medida, respectivamente) (Fig. 4c, d), lo que sugiere que pueden contener grupos funcionales nitrogenados reducidos (p. ej., aminas)24,38. Hubo 223 cromóforos CHON− en la fracción WI-BrC asignados solo antes de la medida, pero ninguno después de la medida, y alrededor del 79 % de ellos tienen O/N < 3, mientras que solo se asignaron 43 cromóforos CHON− en la fracción WI-BrC. después de la medida, pero ninguno antes de la medida y alrededor del 81% de ellos tienen O/N < 3. Estos resultados indican que después de la medida de conversión de "carbón a gas", los cromóforos CHON− con estructuras menos oxidadas en WI-BrC fracción disminuyó mucho, lo que puede deberse a la disminución de las emisiones de la combustión36,43,44.

Los cromóforos CHON+ en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón en gas" tienen características similares a los cromóforos CHON- en la fracción HULIS-BrC, que también estaban dominados por compuestos aromáticos monocíclicos (55 % y 53 % en términos de concentración máxima). intensidad, respectivamente) (Figura complementaria 7a, b). La intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHON + en la fracción HULIS-BrC también fue mayor después de la medición que antes de la medición (Fig. 8a complementaria), y se asignaron más cromóforos CHON + extra en la fracción HULIS-BrC solo después de la medición (Figura complementaria 8a). Figura 7a, b). La composición cromófora de CHON+ fue diferente a la de CHON− en la fracción HULIS-BrC, lo que podría deberse a la diferencia en la eficiencia de ionización entre los modos positivo y negativo24,25. La mayoría de los cromóforos CHON+ en la fracción HULIS-BrC tienen O/N < 3 (69 % y 68 % en términos de números de fórmula antes y después de la medida, respectivamente) (Figura complementaria 9a, b), lo que sugiere que podrían contener nitrógeno reducido grupos de funciones24,38. A diferencia de los cromóforos CHON+ en la fracción HULIS-BrC, los cromóforos CHON+ en la fracción WI-BrC antes y después de la medida estaban compuestos principalmente por aromáticos policíclicos (47 % y 44 % en términos de intensidad máxima, respectivamente) y aromáticos monocíclicos (34 %). % y 34%, respectivamente) (Figura complementaria 7c, d). Al igual que los cromóforos CHON− en la fracción WI-BrC, la mayoría de los cromóforos CHON+ en la fracción WI-BrC también tienen O/N < 3 (62 % y 60 % en términos de números de fórmula antes y después de la medida, respectivamente) (Figura complementaria 9c, d). La intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHON+ en la fracción WI-BrC fue mayor antes de la medida que después de la medida (Figura 8b complementaria), y se asignaron más cromóforos CHON+ adicionales en la fracción WI-BrC solo antes de la medida (Figura 7c complementaria , d). Estos resultados sugieren que había un gran número de cromóforos CHON+ con bajos grados de oxidación tanto en el BrC soluble como en el insoluble en agua, y después de la medida de conversión de "carbón a gas", los cromóforos CHON+ solubles en agua aumentaron, mientras que los cromóforos CHON+ insolubles en agua disminuyeron.

En el modo ESI+, se asignaron un total de 603 y 643 cromóforos CHN en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas", respectivamente (6,2 % y 5,8 % en términos de números de fórmula, respectivamente), y Se identificaron 1811 (16,2 %) y 1587 (15,5 %) en la fracción WI-BrC, respectivamente. Los cromóforos CHN+ asignados en este estudio estaban compuestos por compuestos aromáticos (Xc ≥ 2.5), lo que implica un alto grado de aromaticidad. El diagrama de van Krevelen de los cromóforos CHN+ en las fracciones HULIS-BrC y WI-BrC antes y después de la medida de "carbón a gas" se muestra en la Fig. 5. Los cromóforos CHN+ en la fracción HULIS-BrC estaban compuestos principalmente de aromáticos policíclicos ( 69% y 67% en cuanto a la intensidad pico antes y después de la medida, respectivamente) (Fig. 5a, b). La intensidad correspondiente de la mayoría de CHN+ en la fracción HULIS-BrC fue mayor después de la medida que antes de la medida (Fig. 10a complementaria), y se asignaron más cromóforos CHN+ adicionales en la fracción HULIS-BrC solo después de la medida. Los cromóforos CHN+ en la fracción WI-BrC también estaban compuestos principalmente por aromáticos policíclicos (86 % y 85 % en términos de intensidad máxima antes y después de la medida, respectivamente) (Fig. 5c, d). Sin embargo, la intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHN+ en la fracción WI-BrC fue mayor antes de la medida que después de la medida (Fig. 10b complementaria), y se asignaron más cromóforos CHN+ adicionales en las fracciones WI-BrC solo antes de la medida. Cabe señalar que en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida de "carbón a gas", los cromóforos CHN+ generalmente tienen átomos de carbono <15 y DBE 5–12 (Figura complementaria 11a, b), que se sugirieron para ser alcaloides44, y en la fracción WI-BrC, había una gran cantidad de cromóforos CHN + con átomos de carbono> 15 y DBE 12–24 (Fig. 11c, d complementaria), que se asignaron a estructuras aromáticas fusionadas y N-heterocíclico anillos24,44. Según estudios previos, los cromóforos CHN+ aumentados en la fracción HULIS-BrC pueden formarse a partir de la fotooxidación de hidrocarburos aromáticos45,46, y los cromóforos CHN+ fallecidos en la fracción WI-BrC podrían deberse a la reducción de la quema de combustibles fósiles (especialmente carbón). combustión)38,47,48.

a, c Diagrama de Van Krevelen para cromóforos CHN+ en fracciones HULIS-BrC y WI-BrC antes (2015) de la medida de conversión de "carbón a gas". b, d Similar a (a, c), pero después (2019) de la medida de conversión de "carbón a gas". El área de los círculos es proporcional a la raíz cuarta de la intensidad de los cromóforos individuales, y la barra de color denota el equivalente de aromaticidad (negro con XC < 2,5, rojo con 2,5 ≤ XC < 2,7 y azul con XC ≥ 2,7). El gráfico de inserción representa los cromóforos identificados solo antes o después de la medida.

Se identificaron un total de 154 y 159 cromóforos que contienen S en la fracción HULIS-BrC antes y después de la medida de "carbón a gas", respectivamente, mientras que en la fracción WI-BrC fueron 62 y 54. Los cromóforos que contienen S incluyen CHOS y CHONS. Para los cromóforos CHOS, estaban dominados por compuestos alifáticos (Xc < 2,5), y la mayoría de ellos se detectaron en la fracción HULIS-BrC en modo ESI−. La mayoría de los cromóforos CHOS tienen proporciones O/S de 4–11 (Fig. 12 complementaria), lo que indica la posibilidad de al menos un grupo funcional –OSO3H y, por lo tanto, una posible clasificación a organosulfatos (OS)29,38. La intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHOS en BrC fue mayor después de la medida de conversión de "carbón a gas" (7,0 × 107 en total) que antes de la medida (5,5 × 107 en total) (Fig. 13 complementaria), que podría ser formado por reacciones secundarias de precursores primarios24,38,49,50,51. Para los cromóforos de CHONS, en la fracción HULIS-BrC, la mayoría de ellos se identificaron en modo ESI−, mientras que en la fracción WI-BrC, la mayoría de ellos se midieron en modo ESI+ (Fig. 14 complementaria). Al igual que los cromóforos CHOS, se asignaron más cromóforos CHONS en la fracción HULIS-BrC que en la fracción WI-BrC. Más del 70 % de los cromóforos CHONS en las fracciones HULIS-BrC y WI-BrC tienen átomos de O <7, lo que sugiere que pueden contener S reducido (p. ej., compuestos aromáticos que contienen S) o grupos funcionales N reducidos (p. ej., nitrilo)36. Además, antes y después de la medida, alrededor del 24 % y el 26 % de los cromóforos de CHONS en la fracción HULIS-BrC y alrededor del 21 % y el 20 % de los cromóforos de CHONS en la fracción WI-BrC se asignaron con átomos de O ≥ 7, lo que sugiere que pueden contener uno. –OSO3H y un grupo funcional –NO3 y probablemente sean nitrooxi-organosulfatos27,29,36,38, que pueden formarse por oxidación fotoquímica de COV en condiciones de alto NOx49,52. De manera similar a los cromóforos CHOS, la intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos CHONS en BrC también fue mayor después de la medida de conversión de "carbón a gas" que antes de la medida (Fig. 13 complementaria).

Todos los cromóforos de CH identificados en este estudio tienen Xc ≥ 2,5, de los cuales más del 95 % tienen Xc ≥ 2,7 (Fig. 15 complementaria), lo que sugiere que probablemente sean hidrocarburos aromáticos policíclicos (HAP) que se han identificado como cromóforos importantes en la fracción WI-BrC en aerosoles ambientales53. En este estudio, se asignaron un total de 564 y 512 cromóforos CH+ en la fracción WI-BrC antes y después de la medida de "carbón a gas", respectivamente. La intensidad correspondiente de la mayoría de los cromóforos de CH+ (>95%) fue mayor antes de la medida que después de la medida, lo que indica que después de la medida de conversión de "carbón en gas", los cromóforos de CH+ en los aerosoles atmosféricos disminuyeron significativamente, lo que puede atribuirse a la reducción de emisiones de combustión54,55.

Este estudio revela cambios obvios en la composición química del BrC atmosférico en Beijing durante el período de calentamiento antes y después de la medida de conversión de "carbón a gas", lo que brinda nuevos conocimientos sobre la importancia de la combustión del carbón en el mundo real como fuente de BrC. Después de la medida, el número e intensidad de cromóforos WI-BrC disminuyó, mientras que el número e intensidad de cromóforos HULIS-BrC aumentó. Además, se encontraron más cromóforos altamente oxigenados en la fracción HULIS-BrC y menos cromóforos poco oxigenados en la fracción WI-BrC después de la medida que antes de la medida, probablemente debido a la reducción de las emisiones de carbón residencial, así como al cambio de la capacidad oxidativa atmosférica. Estos resultados sugieren que el impacto de las medidas de reducción de emisiones en la composición química de BrC es complejo y se necesita más investigación en el futuro. Por ejemplo, algunos estudios han demostrado que los revestimientos de BrC en BC pueden mejorar la absorción de luz de BC56,57,58; es importante comprender la influencia de la medida de conversión de "carbón en gas" en el estado de mezcla del aerosol carbonoso y, por lo tanto, los efectos en el forzamiento radiativo. Además, la mejora de BrC soluble en agua después de la medida puede conducir a un aumento del contenido de agua líquida y aerosol y, por lo tanto, a la formación de BrC secundario a través de fotorreacciones acuosas, que en consecuencia afectan la vida útil de BrC en la atmósfera59,60,61. Los cambios en la composición química de BrC también podrían transformar la distribución de tamaño de las partículas atmosféricas, lo que afectaría la absorción de luz y el forzamiento radiativo de las partículas atmosféricas54,62,63.

Del 17 de enero al 15 de marzo de 2015 y 2019, se recolectaron muestras diarias del filtro PM2.5 ambiental en la azotea (~20 m sobre el suelo; 39,99°N, 116,32°E) del Centro Nacional de Nanociencia y Tecnología en Beijing, China , que estaba rodeada de zonas residenciales, de tráfico y comerciales. Las muestras de los filtros se recogieron en filtros de fibra de cuarzo precocidos (780 °C, 3 h) (20,3 × 25,4 cm; Whatman, QM-A, Clifton, NJ, EE. min−1; Tisch, Cleveland, OH). Después de la recolección, las muestras se envolvieron en papel de aluminio horneado y se almacenaron en un congelador a -20 °C hasta su posterior análisis.

Las muestras de filtro combinadas (3,526 cm2 para cada una de las 6 muestras de alta absorción de luz) se extrajeron para diferentes fracciones de carbono orgánico (CO). Para obtener un resultado más significativo, todas las muestras seleccionadas tienen un coeficiente de absorción de luz (Abs) por encima del valor promedio (Abs promedio a 365 nm (Abs365) de 23,0 ± 14,2 y 10,0 ± 6,2 M m−1 antes y después de "carbón "a gas", respectivamente), y la concentración de Abs365 y OC de las muestras seleccionadas se muestran en la Tabla complementaria 2. La fracción soluble en agua se extrajo dos veces con 5 ml de agua ultrapura (> 18,2 MΩ cm) en un ultrasónico baño durante 30 min. Luego, la solución se filtró con un filtro de jeringa de fluoruro de polivinilideno (PVDF) (Whatman, 0,45 μm; 3 mm) y se trató siguiendo el protocolo descrito por Lin et al.64 para obtener la fracción HULIS, que es el principal componente de absorción de luz del agua. -BrC soluble (WS-BrC)53. El filtro residual después de la extracción de agua se secó en una campana extractora y luego se extrajo dos veces con 5 mL de metanol (grado HPLC, JT Baker, Phillipsburg, NJ, EE. UU.) en un baño ultrasónico durante 30 min y se filtró con un filtro de jeringa de PTFE para agua. fracción de carbono orgánico insoluble (WISOC). Las fracciones HULIS y WISOC se concentraron a 300 μL para su posterior análisis con HPLC-PDA-HRMS. Se describieron más detalles sobre el análisis HPLC-PDA-HRMS en otro lugar53.

Se usó el software Xcalibur 4.0 (Thermo Scientific) para adquirir datos sin procesar, y se usó la caja de herramientas de software de código abierto MZmine versión 2.52 (http://mzmine.github.io/) para realizar la desconvolución de picos y la construcción de cromatogramas30,53. La asignación de fórmulas se realizó con las siguientes restricciones: C1-30H0-60O0-15N0-3S0-1Na0-1 con una tolerancia de masa de ± 3 ppm para el modelo ESI+ y ±2 ppm para el modelo ESI−53. Las fórmulas reconocidas se restringieron estableciendo 0,3 ≤ H/C ≤ 3,0, O/C ≤ 3,0, N/C ≤ 0,5, S/C ≤ 0,2 para eliminar las fórmulas químicamente irrazonables24,53. Además, los compuestos con DBE/C ≥ 0,5 fueron considerados candidatos a cromóforos BrC20,53. Los valores equivalentes de doble enlace de la fórmula química neutra de CcHhOoNnSsNax se calcularon como DBE = (2C + 2 – H + N)/2, donde C, H, N son la cantidad de carbono, hidrógeno y nitrógeno, respectivamente20,53 , y el equivalente de aromaticidad (Xc) se obtuvo mediante las ecuaciones: Xc = [3(DBE – (mO + nS)) – 2]/[DBE – (mO + nS)], donde m y n se refieren a la fracción de átomos de oxígeno y azufre involucrados en la estructura de enlace π de un compuesto26,38. En este estudio, se empleó m = n = 0,5 para los cromóforos detectados en el modo ESI−, y m = n = 1 para los cromóforos asignados en el modo ESI+38. Se excluyeron las fórmulas moleculares neutras que no se ajustaban a la regla del nitrógeno o con DBE no entero o negativo. Todos los resultados informados se han corregido para el espacio en blanco. La intensidad máxima de los cromóforos se utilizó para comparar sus contenidos relativos24,36,38,44. Cabe señalar que los diferentes tipos de cromóforos pueden exhibir una sensibilidad distinta en el espectrómetro de masas debido a las diferencias en las eficiencias de ionización y transmisión38,65. Por lo tanto, pueden existir incertidumbres al comparar la intensidad máxima entre los cromóforos. En este trabajo, asumimos que todos los cromóforos tienen la misma respuesta de abundancia máxima en el espectrómetro de masas.

Los datos sin procesar utilizados en este estudio están archivados en el Instituto de Medio Ambiente de la Tierra, Academia de Ciencias de China, y están disponibles a pedido poniéndose en contacto con el autor correspondiente (rujin. [email protected]).

Huang, R.-J. et al. Alta contribución de aerosoles secundarios a la contaminación por partículas durante eventos de neblina en China. Naturaleza 514, 218–222 (2014).

Artículo Google Académico

Burnett, R. et al. Estimaciones globales de mortalidad asociada con la exposición a largo plazo a partículas finas al aire libre. proc. Academia Nacional. ciencia EE. UU. 115, 9592–9597 (2018).

Artículo Google Académico

Huang, R.-J. et al. Análisis de riesgos para la salud de fuente específica sobre elementos traza de partículas: combustión de carbón y emisión de tráfico como principales contribuyentes en el invierno de Beijing. Reinar. ciencia Tecnología 52, 10967–10974 (2018).

Artículo Google Académico

Bates, JT et al. Revisión de ensayos acelulares de potencial oxidativo de partículas ambientales: métodos y relaciones con la composición, las fuentes y los efectos sobre la salud. Reinar. ciencia Tecnología 53, 4003–4019 (2019).

Artículo Google Académico

Myhre, G. et al. Forzamiento radiativo del efecto directo del aerosol de las simulaciones de AeroCom Phase II. atmósfera química física 13, 1853–1877 (2013).

Artículo Google Académico

Schmale, J., Zieger, P. & Ekman, AML Aerosoles en el clima ártico actual y futuro. Nat. Clima Cambio 11, 95–105 (2021).

Artículo Google Académico

Liu, P. et al. La contribución de la combustión de carbón residencial al PM2.5 atmosférico en el norte de China durante el invierno. atmósfera química física 17, 11503–11520 (2017).

Artículo Google Académico

Huang, X. et al. Caracterización química e identificación de la fuente de PM2.5 en múltiples sitios en la región de Beijing-Tianjin-Hebei, China. atmósfera química física 17, 12941–12962 (2017).

Artículo Google Académico

Huang, R.-J. et al. Emisiones primarias frente a formación secundaria de partículas finas en la ciudad más contaminada (Shijiazhuang) del norte de China. atmósfera química física 19, 2283–2298 (2019).

Artículo Google Académico

Yu, S. et al. Características y potencial oxidativo del PM2.5 atmosférico en Beijing: distribución de fuentes y variación estacional. ciencia Entorno Total. 650, 277–287 (2019).

Artículo Google Académico

Gu, Y. et al. Naturaleza química y fuentes de partículas finas en las zonas urbanas de Beijing: estacionalidad y mecanismos de formación. Reinar. En t. 140, 105732 (2020).

Artículo Google Académico

Zhang, A. et al. Modelado del efecto radiativo global del carbono marrón: una fuente de calor potencialmente más grande en la troposfera libre tropical que el carbono negro. atmósfera química física 20, 1901-1920 (2020).

Artículo Google Académico

Jo, DS, Park, RJ, Lee, S., Kim, S.-W. & Zhang, X. Una simulación global de carbono marrón: implicaciones para la fotoquímica y el efecto radiativo directo. atmósfera química física 16, 3413–3432 (2016).

Artículo Google Académico

Mok, J. et al. Impactos del carbono marrón de la quema de biomasa en la fotoquímica de la superficie ultravioleta y del ozono en la cuenca del Amazonas. ciencia Rep. 6, 36940 (2016).

Artículo Google Académico

Zhang, Y. et al. Forzamiento radiativo en la parte superior de la atmósfera afectado por el carbono marrón en la troposfera superior. Nat. Geosci. 10, 486–489 (2017).

Artículo Google Académico

Zeng, L. et al. Mediciones globales de carbono marrón y efectos radiativos directos estimados. Geofísico. Res. Letón. 47, e2020GL088747 (2020).

Artículo Google Académico

Yan, C. et al. Importante contribución de fuente fósil al carbono marrón en Beijing durante el invierno. ciencia Rep. 7, 43182 (2017).

Artículo Google Académico

Xie, C. et al. Caracterización vertical de las propiedades ópticas de aerosoles y carbón marrón en invierno en las zonas urbanas de Beijing, China. atmósfera química física 19, 165–179 (2019).

Artículo Google Académico

Ni, H. et al. Carbón pardo en emisiones de combustión de carbón primario y envejecido. Reinar. ciencia Tecnología 55, 5701–5710 (2021).

Artículo Google Académico

Lin, P., Fleming, LT, Nizkorodov, SA, Laskin, J. & Laskin, A. Caracterización molecular integral del carbono marrón atmosférico mediante espectrometría de masas de alta resolución con electropulverización y fotoionización a presión atmosférica. Anal. química 90, 12493–12502 (2018).

Artículo Google Académico

Lobodin, VV, Marshall, AG & Hsu, CS Límites del espacio composicional para compuestos orgánicos. Anal. química 84, 3410–3416 (2012).

Artículo Google Académico

Laskin, J. et al. Selectividad molecular de cromóforos de carbono marrón. Reinar. ciencia Tecnología 48, 12047-12055 (2014).

Artículo Google Académico

West, CP et al. Composición molecular y propiedades ópticas del carbón marrón generado por la llama de etano. ACS Earth Space Chem. 4, 1090–1103 (2020).

Artículo Google Académico

Lin, P., Rincon, AG, Kalberer, M. & Yu, JZ Composición elemental de HULIS en la región del delta del río Pearl, China: resultados deducidos de datos de espectrometría de masas de alta resolución de electrospray positivos y negativos. Reinar. ciencia Tecnología 46, 7454–7462 (2012).

Artículo Google Académico

Cech, NB & Enke, CG Implicaciones prácticas de algunos estudios recientes sobre los fundamentos de la ionización por electrospray. espectro de masas. Rev. 20, 362–387 (2001).

Artículo Google Académico

Steimer, SS et al. Diferencias en la composición de aerosoles orgánicos entre invierno y verano en Beijing: un estudio por espectrometría de masas de ultra alta resolución de infusión directa. atmósfera química física 20, 13303–13318 (2020).

Artículo Google Académico

Jiang, B. et al. Composición molecular de aerosoles orgánicos urbanos en días despejados y brumosos en Beijing: un estudio comparativo utilizando FT-ICR MS. Reinar. química 13, 888–901 (2016).

Artículo Google Académico

Wang, X. et al. Características químicas y cromóforos de carbono marrón de aerosoles orgánicos atmosféricos sobre el canal del río Yangtze: una campaña de crucero. J. Geophys. Res. 125, e2020JD032497 (2020).

Google Académico

Yan, C. et al. Caracterización molecular de cromóforos de carbono marrón solubles en agua en Beijing, China. J. Geophys. Res. 125, e2019JD032018 (2020).

Artículo Google Académico

Fleming, LT et al. Composición molecular de las emisiones de partículas de estufas domésticas que queman estiércol y leña en Haryana, India. atmósfera química física 18, 2461–2480 (2018).

Artículo Google Académico

Tang, J. et al. Composiciones moleculares y propiedades ópticas del carbono marrón disuelto en la quema de biomasa, la combustión de carbón y los aerosoles de emisión de vehículos iluminados por espectroscopía de matriz de emisión de excitación y análisis de espectrometría de masas de resonancia de ciclotrón de iones de transformada de Fourier. atmósfera química física 20, 2513–2532 (2020).

Artículo Google Académico

Walgraeve, C., Demeestere, K., Dewulf, J., Zimmermann, R. & van Langenhove, H. Hidrocarburos aromáticos policíclicos oxigenados en partículas atmosféricas: Caracterización molecular y ocurrencia. atmósfera Reinar. 44, 1831–1846 (2010).

Artículo Google Académico

Riva, M., Robinson, ES, Perraudin, E., Donahue, NM & Villenave, E. Envejecimiento fotoquímico de aerosoles orgánicos secundarios generados a partir de la fotooxidación de hidrocarburos aromáticos policíclicos en fase gaseosa. Reinar. ciencia Tecnología 49, 5407–5416 (2015).

Artículo Google Académico

Wang, X. et al. Características químicas de los aerosoles orgánicos en Shanghái: un estudio mediante cromatografía líquida de ultra alta resolución junto con espectrometría de masas orbitrap. J. Geophys. Res. 122, 11703–11722 (2017).

Artículo Google Académico

Siemens, K. et al. Análisis molecular del carbón marrón secundario producido a partir de la fotooxidación de naftaleno. Reinar. ciencia Tecnología 56, 3340–3353 (2022).

Artículo Google Académico

Canción, J. et al. Caracterización molecular de compuestos orgánicos solubles en agua y metanol emitidos por la combustión de carbón residencial utilizando espectrometría de masas de resonancia de ciclotrón de iones con transformada de Fourier de ionización por electropulverización de ultra alta resolución. Reinar. ciencia Tecnología 53, 13607–13617 (2019).

Artículo Google Académico

Zhao, R. et al. Propiedades de absorción de luz y composiciones moleculares del carbono orgánico soluble en agua y soluble en metanol emitido por la pirólisis y combustión de la madera. ciencia Entorno Total. 809, 151136 (2022).

Artículo Google Académico

Wang, K. et al. La composición de aerosoles orgánicos urbanos en el este de China difiere de norte a sur: conocimiento molecular de un estudio de cromatografía líquida-espectrometría de masas (Orbitrap). atmósfera química física 21, 9089–9104 (2021).

Artículo Google Académico

Lin, P. et al. Química molecular del carbono marrón atmosférico inferido de un evento de quema de biomasa a nivel nacional. Reinar. ciencia Tecnología 51, 11561–11570 (2017).

Artículo Google Académico

Lim, YB, Kim, H., Kim, JY & Turpin, BJ Formación fotoquímica de organonitratos en aerosoles húmedos. atmósfera química física 16, 12631–12647 (2016).

Artículo Google Académico

Jang, K.-S. et al. Evaluación de compuestos orgánicos que contienen nitrógeno (NOC) ligados a PM2.5 durante el invierno en sitios urbanos en China y Corea. Reinar. contaminar 265, 114870 (2020).

Artículo Google Académico

Wang, Y. et al. La formación de compuestos nitro-aromáticos bajo condiciones de alto NOx y VOC antropogénicos en las zonas urbanas de Beijing, China. atmósfera química física 19, 7649–7665 (2019).

Artículo Google Académico

Laskin, A., Smith, JS & Laskin, J. Caracterización molecular de compuestos orgánicos que contienen nitrógeno en aerosoles que queman biomasa usando espectrometría de masas de alta resolución. Reinar. ciencia Tecnología 43, 3764–3771 (2009).

Artículo Google Académico

Wang, K., Zhang, Y., Huang, R.-J., Cao, J. & Hoffmann, T. UHPLC-Orbitrap caracterización espectrométrica de masas de aerosoles orgánicos de una ciudad de Europa central (Mainz, Alemania) y una megaciudad china (Beijing). atmósfera Reinar. 189, 22–29 (2018).

Artículo Google Académico

Liu, S. et al. Mejora del efecto del NO2 en la formación de aerosoles orgánicos secundarios que absorben la luz a partir de la fotooxidación del tolueno. ciencia Entorno Total. 794, 148714 (2021).

Artículo Google Académico

Jiang, H. et al. Factores que influyen en las composiciones y distribuciones moleculares de los compuestos que contienen nitrógeno atmosférico. J. Geophys. Res. -Atmos. 127, e2021JD036284 (2022).

Artículo Google Académico

Wang, W. et al. Caracterización molecular de aerosoles orgánicos en Taiyuan, China: Variación estacional e identificación de fuente. ciencia Entorno Total. 800, 149419 (2021).

Artículo Google Académico

Canción, J. et al. Caracterización molecular de compuestos que contienen nitrógeno en sustancias de tipo húmico emitidas por la quema de biomasa y la combustión de carbón. Reinar. ciencia Tecnología 56, 119–130 (2022).

Artículo Google Académico

Surratt, JD et al. Formación de organosulfatos en aerosoles orgánicos secundarios biogénicos. J. física. química A 112, 8345–8378 (2008).

Artículo Google Académico

Wang, XK et al. Caracterización molecular de organosulfatos particulados atmosféricos en tres megaciudades en los tramos medio e inferior del río Yangtze. atmósfera química física 16, 2285–2298 (2016).

Artículo Google Académico

Bretón, ML et al. Mediciones en línea de fase gaseosa y de partículas de organosulfatos, organosulfonatos y nitrooxi organosulfatos en Beijing utilizando un FIGAERO ToF-CIMS. atmósfera química física 18, 10355–10371 (2018).

Artículo Google Académico

Kundu, S. et al. Evidencia y cuantificación de organosulfatos aromáticos en aerosoles ambientales en Lahore, Pakistán. atmósfera química física 13, 4865–4875 (2013).

Artículo Google Académico

Huang, R.-J. et al. Los compuestos orgánicos insolubles en agua dominan el carbono marrón en el aerosol urbano invernal de China: características químicas y propiedades ópticas. Reinar. ciencia Tecnología 54, 7836–7847 (2020).

Artículo Google Académico

Chen, Q. et al. Caracterización resuelta por tamaño de los cromóforos en partículas atmosféricas de una ciudad típica que quema carbón en China. J. Geophys. Res. 124, 10546–10563 (2019).

Artículo Google Académico

Fleming, LT et al. Composición molecular y tiempos de vida fotoquímicos de cromóforos de carbono marrón en aerosoles orgánicos que queman biomasa. atmósfera química física 20, 1105–1129 (2020).

Artículo Google Académico

Lack, DA & Cappa, CD Impacto del carbón marrón y claro en la mejora de la absorción de luz, el albedo de dispersión única y la dependencia de la longitud de onda de absorción del carbón negro. atmósfera química física 10, 4207–4220 (2010).

Artículo Google Académico

Cheng, Y. et al. Carbono marrón y negro en aerosol de Beijing: implicaciones para los efectos del revestimiento marrón en la absorción de luz por el carbono negro. ciencia Entorno Total. 599, 1047–1055 (2017).

Artículo Google Académico

Moschos, V. et al. Absorción de luz específica de fuente por componentes carbonosos en la matriz de aerosol compleja a partir de mediciones anuales basadas en filtros. atmósfera química física 21, 12809–12833 (2021).

Artículo Google Académico

Zhao, R. et al. Procesamiento fotoquímico de carbón marrón atmosférico acuoso. atmósfera química física 15, 6087–6100 (2015).

Artículo Google Académico

Smith, JD, Kinney, H. y Anastasio, C. Los carbonilos fenólicos se someten a una rápida fotodegradación acuosa para formar productos de baja volatilidad que absorben la luz. atmósfera Reinar. 126, 36–44 (2016).

Artículo Google Académico

Hems, RF et al. Fotorreacciones acuosas de carbón marrón ahumado de madera. ACS Tierra Sp. química 4, 1149–1160 (2020).

Artículo Google Académico

Liu, J. et al. Mediciones resueltas por tamaño de carbono pardo en agua y extractos de metanol y estimaciones de su contribución a la absorción de luz ambiental de partículas finas. atmósfera química física 13, 12389–12404 (2013).

Artículo Google Académico

Wu, C. et al. Las características del carbono marrón atmosférico en Xi'an, China interior: fuentes, distribuciones de tamaño y propiedades ópticas. atmósfera química física 20 de febrero de 2017 a 2030 (2020).

Artículo Google Académico

Lin, P., Engling, G. & Yu, JZ Sustancias de tipo húmico en emisiones frescas de la quema de paja de arroz y en aerosoles ambientales en la región del delta del río Pearl, China. atmósfera química física 10, 6487–6500 (2010).

Artículo Google Académico

Kruve, A., Kaupmees, K., Liigand, J. y Leito, I. Ionización por electropulverización negativa mediante desprotonación: predicción de la eficiencia de ionización. Anal. química 86, 4822–4830 (2014).

Artículo Google Académico

Descargar referencias

Este trabajo fue apoyado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (NSFC) bajo la Subvención No. 41925015, el Programa de Investigación Clave de Ciencias Fronterizas de la Academia de Ciencias de China (no. ZDBS-LY-DQC001), el Programa de Investigación de Prioridad Estratégica de la Academia de Ciencias de China (n.º XDB40000000) y SKLLQG (n.º SKLLQGTD1801).

State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Center for Excellence in Quaternary Science and Global Change, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an, 710061, China

Wei Yuan, Ru-Jin Huang, Lu Yang, Ting Wang, Yuquan Gong, Wenjuan Cao, Jie Guo, Haiyan Ni y Jing Duan

Universidad de la Academia China de Ciencias, Beijing, 100049, China

Wei Yuan, Ru-Jin Huang, Lu Yang y Yuquan Gong

Laboratorio clave de I + D de tecnología de detección sobre seguridad alimentaria, inspección de alimentos y centro de tecnología de cuarentena de la Aduana de Shenzhen, Shenzhen, 518045, China

Jincan Shen

Laboratorio Clave de Interacciones Planta-Suelo del MOE, Facultad de Recursos y Ciencias Ambientales, Academia Nacional de Agricultura, Desarrollo Verde, Universidad Agrícola de China, Beijing, 100193, China

kai wang

Departamento de Química, Universidad Johannes Gutenberg de Mainz, Duesbergweg 10-14, 55128, Mainz, Alemania

Thorsten Hoffmann

También puede buscar este autor en PubMed Google Scholar

Análisis formal, redacción-borrador original, WY, R.-JH; conceptualización, validación, supervisión, administración de proyectos, adquisición de financiamiento R.-JH; redacción-revisión y edición WY, R.-JH, KW, LY, TW, YG, HN, JD, TH; curación de datos WY, R.-JH, JS, WC, JG

Correspondencia a Ru-Jin Huang.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Acceso abierto Este artículo tiene una licencia internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, el intercambio, la adaptación, la distribución y la reproducción en cualquier medio o formato, siempre que se otorgue el crédito correspondiente al autor o autores originales y a la fuente. proporcionar un enlace a la licencia Creative Commons e indicar si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la regulación legal o excede el uso permitido, deberá obtener el permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Reimpresiones y permisos

Yuan, W., Huang, RJ., Shen, J. et al. Más carbono marrón soluble en agua después de la medida de conversión residencial de "carbón a gas" en las zonas urbanas de Beijing. npj Clima Atmos Sci 6, 20 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00355-w

Descargar cita

Recibido: 08 julio 2022

Aceptado: 09 de marzo de 2023

Publicado: 23 de marzo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00355-w

Cualquier persona con la que compartas el siguiente enlace podrá leer este contenido:

Lo sentimos, un enlace para compartir no está disponible actualmente para este artículo.

Proporcionado por la iniciativa de intercambio de contenido Springer Nature SharedIt

Blog